Suure-Jaanis asutati õigeusu kogudus 1847. aastal. Punastest tellistest kirik ehitati linna kõige kõrgemale kohale aastail 1906–1908. Eesti Apostliku Õigeusu Kiriku Peetruse Pauluse Suure-Jaani kogudus tegutses aastani 1989. Seejärel jäi kirik kasutuse ja hooleta ning hakkas lagunema – katus ja tornid vajasid hädasti remonti. Omaaegsest hiilgusest oli vähe järel – kirikus olnud ikonostaasi saab täna näha Haapsalu Maria-Magdalena koguduse kirikus, Suure-Jaanist on ära viidud ka kirikukellad ning viimasena, 2011. aastal Tallinna, varem ruumi ehtinud lühter.
2019. aasta 25. juunist on Suure-Jaani Peeter-Pauli kiriku preestriks Roland (Roman) Tõnisson. Kirik on uuele elule ärkamas – kirikul on uued katused ja kuplid ning tehtud on ka muid remonditöid.